大气气溶胶成核及老化过程数值模拟方法及应用

摘要

我国大气雾霾现象日益受到重视,其关键因素之一为大气气溶胶.大气气溶胶成核、长大和碰撞沉降等生成及老化过程经历的物理化学过程较为复杂,其动力学演变规律认识尚未明晰.本研究从气溶胶一般动力学、强非线性微积分方方程(GDE)着手,并采用泰勒展开矩方法对其进行封闭处理,进而建立了基于泰勒展开矩方法理论的大气气溶胶成核、凝并、生长及沉降模型(TEMOM),并将该模型与传统矩模型(PMM)进行结果对比,结果显示TEMOM模型消光系数计算相比较于PMM模型平均误差为2.44％,此外,泰勒展开矩方法不需对每个时间步进行对数正态分布假设.在此基础上,讨论了单因素变化对气溶胶生成、老化及光学特性的影响,结果表明气溶胶总浓度及消光系数与空气温度和相对湿度分别呈负相关.气相中硫酸分子与氨气分子浓度与气溶胶总浓度呈正相关,而硫酸分子浓度变化对气溶胶消光系数影响较小,氨分子浓度上升时,气溶胶消光系数增加较快,这也与实验模拟时候氨分子浓度设置较硫酸分子高有关,成核贡献率更大.