催化活化氧气产生高活性自由基体系的构建及其效能研究

目录

声明

1 绪论

1.1 我国水资源及水资源污染现状

1.1.1 我国水资源现状

1.1.2 我国水污染现状

1.2 含有机污染物废水的研究进展

1.2.1 水中有机污染物的来源及特点

1.2.2 水中有机污染物的危害

1.2.3 传统含有机污染物废水处理技术

1.3 高级氧化技术处理水中有机污染物

1.3.1 高级氧化技术简介

1.3.2 高级氧化技术作用机理

1.3.3 活化H2O2的高级氧化技术

1.3.4 活化O2的高级氧化技术

1.4 研究背景、意义及主要内容

1.4.1 研究背景及意义

1.4.2 研究主要内容及技术路线

2 实验仪器与方法

2.1 实验仪器及试剂

2.1.1 实验仪器

2.1.2 实验试剂

2.2 实验方法

2.3 分析测试方法及其原理

2.3.1 底物浓度的测定

2.3.2 H2O2含量的测定

2.3.3 溶液中溶解氧含量的测定

2.3.4 活性物种的测定

2.3.5 水样TOC/TN值的测定

2.3.6 中间产物的质谱分析

3 Co2+-HCO3-体系催化活化氧气氧化邻氨基酚的研究

3.1 前言

3.2 邻氨基酚氧化的催化活性

3.2.1 邻氨基酚的氧化及产物分析

3.2.2 不同反应体系对OAP氧化的催化活性

3.3 反应条件的影响

3.3.1HCO3-浓度对OAP 氧化的影响

3.3.2 Co2+浓度对OAP氧化的影响

3.3.3 OAP初始浓度对OAP氧化的影响

3.3.4 反应温度对OAP氧化的影响

3.4 活性物种(ROS)的探究

3.5 自由基抑制剂的影响

3.6 催化机理及路径

3.7 本章小结

4 Co2+-HCO3-体系催化活化氧气氧化对氨基酚及其效能研究

4.1 前言

4.2 对氨基酚氧化的催化活性

4.2.2 PAP在Co2+-HCO3-溶液中的氧化

4.3 活性物种的探测

4.3.1 H2O2的生成

4.3.2 自由基的检测

4.4 自由基抑制剂的影响

4.4.1 不同条件下PAP的氧化

4.4.2 自由基抑制剂作用下的EPR测试

4.5 PAP-Co2+-HCO3-体系催化活化氧气机制

4.5.1 O2的消耗

4.5.2 Co2+价态变化

4.5.3 HCO3-的作用

4.5.4 催化氧化机理

4.6 PAP-Co2+-HCO3-体系与AOⅡ相互作用

4.6.2 PAP-Co2+-HCO3-与AOⅡ相互作用的ESR和ESI-MS测试

4.6.3 PAP-Co2+-HCO3-体系作用于AOⅡ降解的不同动力学因素的影响

4.7 本章小结

5 Co2+-HCO3-体系催化活化氧气氧化对苯二酚及其效能研究

5.1 前言

5.2 对苯二酚氧化的催化活性

5.2.1 不同条件下对苯二酚的氧化

5.2.2 对苯二酚氧化产物的分析

5.2.3 O2的消耗

5.2.4 自由基抑制剂对H2Q氧化的影响

5.3 活性物种的探测

5.3.1 H2O2的生成

5.3.2 自由基的ESR检测

5.3.3 超氧阴离子自由基的检测

5.4 反应条件对对苯二酚氧化的影响

5.4.1 H2Q初始浓度对H2Q氧化的影响

5.4.2 Co2+浓度对H2Q氧化的影响

5.4.3 HCO3-浓度对H2Q氧化的影响

5.4.4 反应温度对H2Q氧化的影响

5.5 H2Q-Co2+-HCO3-体系与AOⅡ相互作用的研究

5.5.2 不同条件下H2Q-Co2+-HCO3-体系作用于AOⅡ脱色的研究

5.5.3 不同金属离子作用于AOⅡ的脱色研究

5.5.4 H2Q-Co2+-HCO3-体系与AOⅡ相互作用的ESR研究

5.5.5 H2Q-Co2+-HCO3-体系作用于AOⅡ降解的产物分析

5.5.6 H2Q-Co2+-HCO3-体系作用于AOⅡ降解的不同动力学因素的影响

5.6 作用机理研究

5.7 本章小结

6 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

参考文献

附录

致谢