一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法及测量系统

摘要

本发明属于核安全评价技术领域，涉及一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法及测量系统。所述的测量方法依次包括如下步骤：(1)将加热容器中的钠加热到一定温度后按照一定比例与裂变产物模拟物进行混合；(2)所述的裂变产物模拟物在所述的加热容器中实现从钠池到覆盖气体的迁移；(3)通过对所述的覆盖气体的取样和化学检测计算出所述的裂变产物模拟物从所述的钠池到所述的覆盖气体的所述的滞留因子。利用本发明的测量方法及测量系统，能够保证滞留因子测量的真实性，更好的支撑池式钠冷快中子反应堆的放射性源项分析过程。

说明书

技术领域

本发明属于核安全评价技术领域，涉及一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法及测量系统。

背景技术

在池式钠冷快中子反应堆中采用液态金属钠作为冷却剂，研究严重事故工况下反应堆内裂变产物的迁移行为对修正理论计算中裂变产物堆内迁移模型和计算方法具有十分重要的意义，同时也可以为后续设防严重事故的设计提供可靠的依据及数据支撑。因此，池式钠冷快中子反应堆严重事故工况下裂变产物在堆内的滞留因子测量是放射性源项分析技术研究中的重要领域，而通过实验测量高温钠中裂变产物滞留因子是获取各种核素真实滞留因子的前提条件。

因而为了全面开展严重事故下放射性物质释放的源项分析技术等工作，需要对燃料破损后产生的裂变核素从高温钠中向堆顶气腔迁移的行为进行研究，急需一种能够实现高温钠中裂变产物滞留因子测量的方法及系统，来保证滞留因子测量的真实性，更好的支撑池式钠冷快中子反应堆的放射性源项分析过程。

发明内容

本发明的首要目的是提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，以能够保证滞留因子测量的真实性，更好的支撑池式钠冷快中子反应堆的放射性源项分析过程。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，所述的测量方法依次包括如下步骤：

(1)将加热容器中的钠加热到一定温度后按照一定比例与裂变产物模拟物进行混合；

(2)所述的裂变产物模拟物在所述的加热容器中实现从钠池到覆盖气体的迁移；

(3)通过对所述的覆盖气体的取样和化学检测计算出所述的裂变产物模拟物从所述的钠池到所述的覆盖气体的所述的滞留因子。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中步骤(1)中，所述的温度为300-600℃。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中步骤(1)中，针对所述的加热容器中稳态钠池表面蒸发过程中向覆盖气体的迁移过程这一长期平衡过程，通过事先向所述的加热容器内放置所述的裂变产物模拟物后再进钠溶解的方式进行混合，进钠后放置足够长的时间以确保钠与裂变产物模拟物充分混合。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中步骤(1)中，针对所述的加热容器中钠池中惰性气体气泡瞬态释放过程这一短期非平衡过程，通过置于所述的加热容器中的压力驱动释放装置，利用所述的压力驱动释放装置释放的惰性气体的瞬时压强，实现裂变产物模拟物向钠中的快速释放。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中步骤(3)中，所述的取样通过二级过滤元件和取样瓶实现，

覆盖气体的取样首先通过与所述的加热容器连接的二级过滤元件，在过滤吸附覆盖气体中的钠气溶胶及非挥发性裂变产物后，惰性气体和大部分挥发性裂变产物被收集在所述的取样瓶内。

在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中步骤(3)中，根据分析对象元素的不同，分别利用相应的洗脱溶液对所述的二级过滤元件进行前处理操作，得到待测溶液；通过元素定量分析方法得到所述的待测溶液和所述的取样瓶内的取样气体的待测元素的准确浓度，进而计算所述的滞留因子。

在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中所述的元素定量分析方法为ICP-MS。

在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中所述的滞留因子的计算公式为：

FS_i＝C_i·(V-V_液钠)·M_i/m_总

其中：

FS_i为核素i的滞留因子；

C_i为核素i在覆盖气体中的浓度，单位mol/m3；

V为加热容器总容积，单位m3；

V_液钠为加热容器内液钠所占体积，单位m3；

M_i为裂变产物i的摩尔质量，单位kg/mol；

m_总为加入的裂变产物模拟物总质量，单位kg。

在一种优选的实施方案中，本发明提供一种高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法，其中所述的覆盖气体为氩气。

本发明的第二个目的是提供用于实施上述测量方法的测量系统，以能够保证滞留因子测量的真实性，更好的支撑池式钠冷快中子反应堆的放射性源项分析过程。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供用于实施上述测量方法的测量系统，所述的测量系统包括钠支路、抽真空及覆盖气体置换支路、取样支路，

所述的钠支路包括电子称、钠转移罐、加热容器、压力驱动释放装置；所述的电子称用于称量钠转移罐的重量；所述的钠转移罐用于储存转入所述的加热容器中的钠；所述的压力驱动释放装置位于所述的加热容器内，用于通过其释放的惰性气体的瞬时压强实现裂变产物模拟物向钠中的快速释放，

所述的抽真空及覆盖气体置换支路包括覆盖气体钢瓶、真空泵、气体缓冲瓶；所述的覆盖气体钢瓶用于向所述的加热容器内提供覆盖气体；所述的真空泵用于整个测量系统中与抽真空相关的操作；所述的气体缓冲罐用于对所述的覆盖气体向所述的加热容器的进气进行缓冲，

所述的取样支路包括二级过滤元件和取样瓶，覆盖气体的取样首先通过与所述的加热容器连接的二级过滤元件，在过滤吸附覆盖气体中的钠气溶胶及非挥发性裂变产物后，惰性气体和大部分挥发性裂变产物被收集在所述的取样瓶内。

本发明的有益效果在于，利用本发明的高温钠中裂变产物滞留因子的测量方法及测量系统，能够保证滞留因子测量的真实性，更好的支撑池式钠冷快中子反应堆的放射性源项分析过程。

利用本发明提供的测量方法及测量系统，可以实现裂变产物模拟物从钠中向覆盖气体的稳态迁移过程和瞬态迁移过程；通过二级过滤元件能够有效捕集到覆盖气体(主要成分是惰性气体氩气)中的钠气溶胶、非挥发性裂变产物模拟物，从而在取样瓶中取样到挥发性裂变产物模拟物；通过准确计量和化学分析可计算出不同工况下裂变产物模拟物的滞留因子。

附图说明

图1为示例性的本发明的高温钠中裂变产物滞留因子的测量系统的组成图。

图2为图1中加热容器及其相关部件的位置、连接关系图。

图3为图2中二级过滤元件的轴向剖视图。

具体实施方式

示例性的本发明的高温钠中裂变产物滞留因子的测量系统的组成如图1所示，包括钠支路、抽真空及氩气置换支路、取样支路，以及各支路内、各支路之间的连接管线与连接阀(连接阀包括V001、V002、V003、V004、V101、V102、V103、V104、V105、V106、V107、V108、V109、V110、V201、V202、V203、V204、V205、V206、V207、V301、V302、V401)，还包括在部分连接管线上设置的活接头20。

钠支路包括电子称16、钠转移罐17、加热容器1、压力驱动释放装置3。电子称16用于称量钠转移罐17的重量。钠转移罐17与加热容器1连接并用于储存转入加热容器1中的钠。压力驱动释放装置3位于加热容器1内，用于通过其释放的惰性气体的瞬时压强实现裂变产物模拟物向钠中的快速释放。实验用钠加热到150℃后在覆盖气体压力驱动下从钠转移罐17输送到加热容器1内，与事先放入加热容器1的裂变产物模拟物混合，通过加热容器1中的加热棒12将钠温升至实验所需温度。

抽真空及氩气置换支路包括氩气钢瓶15、真空泵18、气体缓冲瓶21，用于整个测量系统的抽真空及氩气置换操作。氩气钢瓶15用于向加热容器1内提供覆盖气体氩气。真空泵18用于整个测量系统中与抽真空相关的操作。气体缓冲罐21用于对氩气向加热容器1的进气进行缓冲。

取样支路包括二级过滤元件5和取样瓶19。覆盖气体的取样首先通过与加热容器1连接的二级过滤元件5，在过滤吸附覆盖气体中的钠气溶胶及非挥发性裂变产物后，惰性气体和大部分挥发性裂变产物被收集在取样瓶19内。

上述示例性的本发明的高温钠中裂变产物滞留因子的测量系统中加热容器1及其相关部件的位置、连接关系如图2所示。加热容器1及其相关部件包括加热容器1、进钠管2、压力驱动释放装置3、取样口4、二级过滤元件5、加热系统、多点式热电偶7、钠液位计8、操作孔9、挡环10、接管支撑11、排钠管13、蒸汽阱14。

加热容器1为立式加热容器，其配备有电加热及保温装置，可通过电加热控制系统对加热容器1内部的钠温进行控制。

压力驱动释放装置3置于加热容器1内部的下部，其内部预先装有标准称重的化学药品，并通过活接头与加热容器1外部氩气连接，用于模拟裂变产物突然向钠中释放的物理过程。

加热系统包括加热丝6与加热棒12，其中加热丝6粘附在加热容器1的侧壁上，加热棒12从加热容器1的顶部插入加热容器1的内部。通过加热丝6与加热棒12可共同实现加热容器1内钠的快速加热，并将加热容器1内部的温度维持在试验所需的范围内。

进钠管2和排钠管13连接加热容器1，分别用于向加热容器1内加入钠和排出加热容器1内的钠；

取样口4连接在加热容器1的侧壁上。二级过滤元件5连接在取样口4与加热容器1之间，用于样品气体中非挥发性核素的捕捉和收集。如图3所示，二级过滤元件5包括依次连接的一级过滤滤芯51、二级过滤滤芯52、左法兰片53、垫片54与右法兰片55。一级过滤滤芯51与二级过滤滤芯52分别用于对样品气体的初级过滤与二级过滤。左法兰片53与右法兰片55构成易拆卸的法兰，用于连接加热容器1。

多点式热电偶7从加热容器1的顶部插入加热容器1的内部，用于测量加热容器1内部钠和覆盖氩气的温度分布。

钠液位计8从加热容器1的顶部插入加热容器1的内部，用于测量加热容器1内部钠的液位。

操作孔9在压力驱动释放装置3的上方连接加热容器1，用于加热容器1中放置和连接压力驱动释放装置3。挡环10设置在加热容器1位于操作孔9下方的内壁上，用于限定压力驱动释放装置3及其连接软管的位置。可利用操作孔9将压力驱动释放装置3通过软管与加热容器1中的气管路进行连接，并沿着挡环10将压力驱动释放装置3放置于挡板上。

接管支撑11设置在加热容器1的内部底部，并通过托板焊接于加热容器1的内壁，用于对压力驱动释放装置3进行支撑和位置固定。

蒸汽阱14从顶部连接加热容器1，用于捕集钠蒸汽，防止钠蒸汽在充、排气管路中凝结，阻塞管路。

上述加热容器1及其相关部件的操作原理如下。

在模拟通过稳态钠蒸发引起的裂变核素迁移行为时，首先将标准称重的药品置于加热容器1中，将加热容器1内的气体成分置换为氩气气氛。然后将核级钠加热熔化，将其引流到加热容器1中。利用加热装置将钠加热到400-600℃，通过多点式热电偶7来测量加热容器1中钠和覆盖氩气的温度分布，待稳定后，通过二级过滤元件5、取样口4对钠池上方的覆盖氩气进行取样分析。

在模拟通过瞬态空泡效应引起的裂变核素迁移行为时，首先将标准称重的药品置于压力驱动释放装置3中，通过加热容器1侧面的操作孔9，沿着内壁挡环10将压力驱动释放装置3放置固定在接管支撑11上。然后将核级钠加热熔化，将其引流到加热容器1中。利用加热装置将钠加热到400-600℃，通过多点式热电偶7来测量加热容器1中钠和覆盖氩气的温度分布。待稳定后，将气源加压至1.2MPa，打开控制压力驱动释放装置3的相关阀门，利用瞬态气压打开压力驱动释放装置3，将其中的药品释放至钠中，通过二级过滤元件5、取样口4对钠池上方的覆盖氩气进行取样分析。

利用上述示例性的本发明的测量系统进行高温钠中裂变产物滞留因子测量的方法是将钠与裂变产物模拟物在加热容器1中混合后加热到指定实验温度，在实现裂变产物模拟物在加热容器1中从钠池到覆盖气体的迁移后，进行钠气溶胶和覆盖气体取样后通过化学分析和计算得到滞留因子。该方法具体包括以下步骤：

(1)钠与裂变产物模拟物的混合

钠与裂变产物模拟物的混合方式有两种，分别对应钠中裂变产物向覆盖气体迁移的两种物理过程：稳态钠池表面蒸发过程中向覆盖气体的迁移过程；通过钠池中惰性气体气泡瞬态释放过程。针对第一种长期平衡过程，可通过事先向加热容器1内放置裂变产物模拟物后再进钠溶解的方式进行混合，进钠后放置足够长的时间确保钠与裂变产物模拟物充分混合；针对第二种短期非平衡过程，可通过压力驱动释放装置3利用惰性气体的瞬时压强，实现裂变产物模拟物向钠中的快速释放。

(2)钠气溶胶及氩气取样

通过取样瓶19、二级过滤元件5实现钠气溶胶及氩气取样。首先对取样瓶19进行抽真空操作，加热容器1内钠的温度和气体压力满足实验条件时打开气体阀门，加热容器1内的气体依次通过一级过滤滤芯51与二级过滤滤芯52后进入取样瓶19内，最终取样瓶19和加热容器1内压强保持平衡时关闭阀门。覆盖气体中的钠气溶胶及非挥发性裂变产物模拟物将大部分吸附在二级过滤元件5上，而惰性气体和大部分挥发性裂变产物将收集在取样瓶19内。

(3)化学分析及滞留因子计算

二级过滤元件5通过法兰连接的方式与加热容器1相连接，取样完成后可方便取下。根据分析对象元素的不同分别利用相应的洗脱溶液对二级过滤元件5进行前处理操作，得到待测溶液。例如，分析碘元素时洗脱溶液选择氨水，并通过微波消解的方法得到待测溶液；分析碲元素时洗脱溶液选择硝酸、硫酸和氢氟酸，得到待测溶液；分析铯元素时洗脱溶液选择硝酸和高氯酸的混合液，得到待测溶液。上述待测溶液和取样瓶19内的气体样品可通过ICP-MS等元素定量分析方法得到待测元素的准确浓度。通过一系列转化和换算，根据如下公式可计算出各裂变产物模拟物在钠-覆盖气体中的滞留因子。

FS_i＝C_i·(V-V_液钠)·M_i/m_总

其中：

FS_i为核素i的滞留因子；

C_i为核素i在覆盖气体中的浓度，单位mol/m3；

V为加热容器总容积，单位m3；

V_液钠为加热容器内液钠所占体积，单位m3；

M_i为裂变产物i的摩尔质量，单位kg/mol；

m_总为加入的裂变产物模拟物总质量，单位kg。

显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。