表面反应

摘要： 随着集成电路技术的快速发展,芯片结构更加复杂,尺寸越来越小,对薄膜沉积的性能提出了更高的要求.等离子增强化学气相沉积(PECVD)与CVD等传统工艺相比,可以在低温下实现镀膜,提供高密度、高性能的薄膜.本工作采用二维流体蒙特卡罗模型耦合沉积剖面演化模块研究了容性耦合SiH_(4)/N_(2)O/Ar混合气体放电中的极板径向位置、气体比例和气压对PECVD氧化硅薄膜沉积的影响.结果表明,离子通量和中性基团通量在极板位置的差异化分布使得所沉积薄膜沿着径向存在较大的不均匀性.进一步研究发现通过增大笑气、减小Ar含量或增大气压,薄膜的沉积效率会得到提升.但是,过快的沉积速率会导致槽结构中出现“钥匙孔结构”、空位和杂质过多等一系列不良现象.这些问题在实际工艺中很棘手,在后续的研究中将通过调控放电参数等来改善薄膜质量,以期指导实际工艺.

摘要： 利用人工光合成将太阳能转化为化学燃料是太阳能利用的重要途径,具有广阔的应用前景,其中,太阳能光催化分解水制氢是最为关键的反应之一.但是,大多数半导体光催化材料面临着光生电荷分离困难和表面催化反应速率慢等挑战.本文以具有可见光响应的半导体光催化剂Cd0.9Zn0.1S(CZS)纳米棒为研究模型,利用水热法成功在其表面上均匀地组装氧化钴物种(CoOx),构建了多级异质结构CZS@CoOx.扫描电子显微镜和透射电子显微镜显示,表面组装的CoOx物种均匀地覆盖在CZS纳米棒的整个表面上,形成了有序的CZS@CoOx核壳多级异质结构.高分辨率透射电子显微镜进一步确认了氧化钴晶格间距与六方CZS的(002)晶面高度匹配,利于光生电荷在界面的分离和转移.稳态荧光光谱测试表明,与物理混合的样本相比,CZS@CoOx多级异质结构表现出明显降低的荧光强度,说明多级异质结构能有效促进光生电子-空穴对的分离.时间分辨荧光光谱结果显示,CZS@CoOx多级异质结构的平均光生电荷寿命明显增长,进一步确认了多级异质结构对光生电荷分离的作用.此外,电化学开路电位测量显示,增强的开路电压响应归因于多级异质结构CZS@CoOx中致密的界面接触.电化学阻抗谱进一步确认,与没有形成致密界面结构的CZS-CoOx和CZS/CoOx相比,多级异质结构CZS@CoOx的电荷转移电阻大幅度降低,从而确保了更快的界面电荷分离和转移.最后对CZS@CoOx多级异质结构的光催化产氢活性进行了评价,发现其光催化产氢的性能远高于贵金属Pt/CZS光催化剂;进一步测量了CZS@CoOx的表观量子效率,在420 nm处光催化产氢的表观量子效率为20％.此外,在多级异质结构CZS@CoOx上进一步引入Pt助催化剂,可将表观量子效率进一步提升至37％.本文报道的这一简易可行的表面组装构建多级异质结构的策略有望在太阳能光催化领域发挥重要作用.

摘要： 文章通过稀薄氨气在固定床反应器中的燃烧,研究了反应温度、停留时间、氨气浓度和氧气浓度对低浓度氨气燃烧特性的影响,并描述了氨气在氧气过量条件下在陶瓷蜂窝蓄热体中燃烧的动力学过程.研究结果表明:提高反应温度、延长停留时间以及增大氧气浓度和氨气浓度均可以提高NH3转化率,氧气浓度过高会促进NO生成;当反应温度为740～770°C、氨气浓度为1％、氧气浓度为15％时,氨气在陶瓷蓄热体中燃烧的活化能为253.56 kJ/mol;与氨气在自由空间内的燃烧相比,氨气在陶瓷蜂窝蓄热体中主要发生表面燃烧反应.

摘要： 随着可燃冰和页岩气开采技术的迅速发展,甲烷的储量逐年增加.因此,甲烷不仅被视为一种清洁能源,同时也被认为是一种可用于生产高附加值化工产品的碳原料.然而,由于甲烷分子具有十分稳定的成键结构,所以传统的甲烷转化技术(尤其是甲烷水汽重整反应)通常需要大量的能量输入.针对这一问题,光催化技术可以利用具有高能量的光生载流子来打破甲烷转化的热力学势垒,被认为是在温和条件下实现甲烷转化的一种非常具有前景的途径.在光催化甲烷转化领域,金属氧化物基光催化剂已经得到了广泛的研究,这主要归因于它们的强氧化能力.在本文中,我们首先基于光催化甲烷转化反应的基本原理对金属氧化物在该反应中所具备的优势进行了讨论.随后,我们回顾了近年来金属氧化物基光催化剂在目前各类甲烷转化反应中的研究进展,包括甲烷完全氧化(TOM)、甲烷部分氧化(POM)、甲烷干重整(DRM)、甲烷无氧偶联(NOCM)以及晶格氧辅助的甲烷偶联(LOCM)等几类反应.最后,我们对基于金属氧化物的光催化甲烷转化技术所面临的挑战与机遇进行了展望.

摘要： 为了研究粗糙岩体裂隙渗流-溶解耦合作用机制,根据分段线性法构建粗糙裂隙面,并采用分形维数对其粗糙程度进行表征.基于格子Boltzmann方法,采用双分布函数分别模拟速度场和浓度场的演化过程,假定裂隙表面处的溶解作用满足一阶动力学反应模型,建立基于岩体裂隙表面反应的格子Boltzrnann渗流-溶解耦合模型,并结合2个经典算例验证其有效性.最后,讨论分形维数、Pe数和Da数等因素对粗糙裂隙渗流-溶解耦合作用机制的影响.研究表明:裂隙壁面的分形维数越大,溶质的运移速度越缓,导致壁面处的溶解速率越慢.在裂隙壁面凸起位置优先发生溶解,使得壁面逐渐趋于光滑.当Pe数较大时,裂隙渗流流速相对较大,从而加速了溶质的运移以及壁面处的溶解反应,导致壁面几何形貌扁平化,提高了裂隙的渗透特性.裂隙的Da数越大,其在入口处的溶解速率越快,从而导致孔隙率相同时裂隙末端聚集的未溶解部分越多,进而影响裂隙的渗透性.

摘要： 利用量子化学的密度泛函理论(DFT),对AlN的MOCVD生长中表面反应前体MMAl、DMAlNH2分别在理想、NH2覆盖AlN(0001)-Al面的吸附进行研究。通过分析表面吸附位、吸附能、分波态密度图等,确定可能的稳定吸附结构和吸附倾向。研究发现:在理想和NH2覆盖的AlN(0001)-Al面,MMAl吸附在T4位和H3位,吸附概率相近,MMAl与表面形成3个Al-Als键(理想AlN表面)或3个Al-Ns键(NH2覆盖的AlN表面)。在理想AlN表面,DMAlNH2吸附在Top-Top位,与表面形成N-Als键和Al-Als键;在NH2覆盖的AlN表面,DMAlNH2吸附在Top位,与表面形成Al-Ns键。对比两种粒子在理想和NH2覆盖表面的吸附能,发现在理想表面DMAlNH2的吸附能大于MMAl,即DMAlNH2优先吸附;在NH2覆盖表面,MMAl的吸附能明显大于DMAlNH2,即MMAl优先吸附。

摘要： 表面分子自组装的方法学研究已经较为成熟,文献汗牛充栋.本项目团队在过去的研究中也通过设计不同的组装基元,利用不同的弱相互作用乃至强相互作用,并通过改变表面温度、覆盖度、衬底晶格、外场甚至催化剂等获得了若干分子组装结构和体系.然而,这些结构和体系在性能调控方面的研究是表面分子自组装领域亟待加强的地方.本项目通过表面分子自组装方法和体系,利用扫描隧道探针显微镜等技术以及相关理论模拟和计算,针对主要目标开展研究，包括组装精确调控表面反应、组装调控基元分子性质和组装调控表面新颖结构的构筑及其应用.

摘要： 利用光解水制氢将太阳能直接转化并储存为氢和氧的化学能是解决能源危机和环境污染的有效途径之一.光解水制氢过程中光生载流子在材料表面处发生的氧化还原反应尤为复杂,由于表面反应拥有较高的过电位以及缓慢的气体脱附速率而成为整个光解水过程中的速控步骤,因此得到了研究者的重点关注和研究.本文就催化剂表面反应过程调控的科学问题进行简要总结和展望.结合光催化水分解基本原理,阐述了促进表面水分解反应速率的主要方法;介绍了表面助催化剂的作用和分类;讨论了材料表面态的钝化和保护层的包覆对表面水分解反应的影响.最后对光催化水分解表面反应研究的未来发展方向提出了若干设想.

摘要： 基于燃烧反应的微小型动力系统与传统电池技术相比，具有能量密度高、寿命长的特点，目前在被用作微型装置的供能部件方面有极大的应用潜力。本文建立了适用于甲醇/空气预混气燃烧的表面反应模型.揭示了在微小空间内器壁表面对预混气着火的抑制机理和特性,并考察了表面吸附系数和比表面积对预混气着火延迟时间的影响.计算结果表明,自由基H2O2被壁面吸附并失活是导致预混气着火延迟时间增大的原因.当吸附系数较大时,自由基HO2的失活逐渐取代H2O2成为抑制着火的主要因素.增大吸附系数或比表面积均会使着火延迟时间增长,通过提高初始温度可以降低表面反应的不利影响.

摘要： 本文通过实验和数值分析研究了微反应器通道尺寸对正丁烷气相/表面相互作用的影响.不同催化通道下催化着火温度及燃烧效率表明表面反应/气相反应存在相互影响.采用详细的表面/气相反应机理,对两者释热量进行分析,根据相对释热量,将反应区域划分为三部分:流速较低,直径较大时,气相反应强于催化反应;流速增大,直径减小时,催化反应强于气相反应;流速进一步增大,通道直径进一步增大时,主要受催化反应控制.

摘要： 聚变堆固态氚增殖包层考虑采用锂陶瓷氚增殖剂与中子反应生成氚来保证氚燃料的"自持".认识和掌握氚在增殖剂材料中的传质行为,对包层设计、氚燃料循环工艺及其安全分析至关重要.为评价Li4SiO4,LiAlO2陶瓷小球的辐照产氚性能,在没有聚变中子场的情况下,中国工程物理研究院核物理与化学研究所采用裂变反应堆开展氚增殖剂材料的辐照产氚实验研究,从氚的表面反应和氚在晶粒内的扩散两个方面,认识锂陶瓷微球中氚的释放行为,分析氚释放过程的速控机制.

摘要： 本文研究了化学配比的CeO2(111)面上吸附的H的行为，同样也关注了含氧空位的情况，借此探索了氧空位在其中所起的作用。通过DFT+U研究，发现氧空位的存在所带来的结构弛豫及电子结构的改变对于H在二氧化铈(111)面的反应及迁移有着显著的影响。造成这种影响的深层原因来自氧空位的存在会削弱该氧空位附近H的吸附强度，且影响的幅度随着局部氧空位浓度的增大而增强。

摘要： CO/O2在Pt、Pd、Rh等贵金属催化剂表面反应的研究可以说是一个古老的研究课题，早在20世纪初Langmuir就对CO在Pt表面的氧化反应做了最初的研究。对于这一看似简单的反应，经过近一个世纪以来的研究探索，至今仍然存在着很多的争议。人们重新认识到CO/O2反应的复杂性。本文研究瞬态条件下CO/O2在Rh表面的详细反应机理，并将该反应机理与完全搅拌反应器(PSR)耦合进行数值模拟。研究结果表明所建立的反应机理能够反映出实验数据的变化趋势。

摘要： 本文发展普适的光催化反应器降解VOCs模型,应用于光催化反应与对流传质沿反应表面分布不均匀的光催化反应器.根据该反应器模型,指出评价光催化反应器性能的主要参数NTUm由三个无量纲参数的线性乘积组成,分别是反应面积与流通截面面积的比值(A*),传质斯坦顿数(Stm)和反应有效度(η),该三参数分别体现光催化反应降解VOCs过程中的面积因素以及传质-反应过程的影响.通过上述模型与无量纲参数,可评价光催化反应器的性能瓶颈,并为如何改进提高光催化降价VOCs的性能指明方向.

摘要： 本文发展普适的光催化反应器降解VOCs模型,应用于光催化反应与对流传质沿反应表面分布不均匀的光催化反应器.根据该反应器模型,指出评价光催化反应器性能的主要参数NTUm由三个无量纲参数的线性乘积组成,分别是反应面积与流通截面面积的比值(A*),传质斯坦顿数(Stm)和反应有效度(η),该三参数分别体现光催化反应降解VOCs过程中的面积因素以及传质-反应过程的影响.通过上述模型与无量纲参数,可评价光催化反应器的性能瓶颈,并为如何改进提高光催化降价VOCs的性能指明方向.

摘要： 本文发展普适的光催化反应器降解VOCs模型,应用于光催化反应与对流传质沿反应表面分布不均匀的光催化反应器.根据该反应器模型,指出评价光催化反应器性能的主要参数NTUm由三个无量纲参数的线性乘积组成,分别是反应面积与流通截面面积的比值(A*),传质斯坦顿数(Stm)和反应有效度(η),该三参数分别体现光催化反应降解VOCs过程中的面积因素以及传质-反应过程的影响.通过上述模型与无量纲参数,可评价光催化反应器的性能瓶颈,并为如何改进提高光催化降价VOCs的性能指明方向.

摘要： 本发明提供了制备样品槽的表面的方法。在一些方面，制备样品槽表面的方法涉及使该样品槽与嵌段共聚物接触，以在该样品槽的金属氧化物表面上方形成抗污性覆盖。在一些方面，提供了对样品槽表面进行钝化和/或选择性功能化的方法。

摘要： 本发明涉及制备抗微生物制品的方法，该方法包括使壳聚糖溶液与包含氨基反应性官能团的聚合物表面接触。

摘要： 根据本公开的一或多个实施例，公开一种系统。所述系统包含经配置以获取样本的一部分的一或多个测量的计量工具。所述系统包含控制器，其包含经配置以执行程序指令的一或多个处理器，所述程序指令致使所述一或多个处理器：基于表面动力模型产生表面动力模型输出；确定所述表面动力模型输出对通过偏振光的激发的预期响应；比较经确定预期响应与所述一或多个测量；基于所述经确定预期响应与所述样本的所述一或多个测量之间的所述比较产生一或多个度量；调整所述表面动力模型的一或多个参数以产生经调整表面动力模型；及在等离子体处理期间应用所述经调整表面动力模型以模拟样本上性能。

摘要： 本发明涉及一种喷嘴头(2)、一种用于使基底(6)的表面(8)经受至少第一前驱体(A)和第二前驱体(B)的连续表面反应的装置和方法。具有输出面(3)的喷嘴头(2)包括用于将前驱体(A、B)供应到基底(6)的表面(8)的至少一个前驱体喷嘴(22)和用于将前驱体(A、B)从基底(6)的表面(8)排放的至少一个排放通道(24、26)。输出面(3)按以下顺序包括：排放通道(24)、布置成供应第一前驱体(A)和第二前驱体(B)的至少一个前驱体喷嘴(22；21、23)、和排放通道(24)。

摘要： 本发明涉及一种用于使基底表面经受连续表面反应的装置。该装置包括气体歧管(2)，气体岐管包括至少一个前驱体供给通道(4)和至少一个排出通道。气体歧管的一部分形成固定部分(2a)。在气体歧管(2)的固定部分(2a)与基底保持件(6)之间存在至少一个可移除部分。气体歧管(2)还包括用于将前驱体供应至基底(1)的表面并用于从基底的表面排出前驱体的气体分配器(8)。气体分配器(8)被布置为可移除部分。

摘要： 本发明公开了属于光催化技术领域的用于还原二氧化碳的一种光源逆向布置的多反应表面反应器结构。本装置包括拥有5-40个反应通道的多反应表面反应器，由底座固定于实验装置内，密封装置固定在多反应表面反应器上下两边，通道入口和通道出口分别固定在多反应表面反应器左右两边。紫外光源紧靠通道出口。通过光源的逆向布置，以及在每个反应通道内布置拥有四个催化剂涂层表面的反应表面，有限的光子得以充分利用，光催化反应的效率得以提高，进而提高反应产量。通过改变光源的输入功率和中层圆筒壁面的相对位置，可以得到不同的辐照场。采用对比实验，可以得到反应最优效率时的光源功率和反应表面的位置。该装置提高了反应产量，反应产物甲醇浓度得以提高。

摘要： 本发明涉及一种用于使基底表面经受连续表面反应的装置。该装置包括气体歧管(2)，气体岐管包括至少一个前驱体供给通道(4)和至少一个排出通道。气体歧管的一部分形成固定部分(2a)。在气体歧管(2)的固定部分(2a)与基底保持件(6)之间存在至少一个可移除部分。气体歧管(2)还包括用于将前驱体供应至基底(1)的表面并用于从基底的表面排出前驱体的气体分配器(8)。气体分配器(8)被布置为可移除部分。

摘要： 本发明涉及一种喷嘴头(2)、一种用于使基底(6)的表面(8)经受至少第一前驱体(A)和第二前驱体(B)的连续表面反应的装置和方法。具有输出面(3)的喷嘴头(2)包括用于将前驱体(A、B)供应到基底(6)的表面(8)的至少一个前驱体喷嘴(22)和用于将前驱体(A、B)从基底(6)的表面(8)排放的至少一个排放通道(24、26)。输出面(3)按以下顺序包括：排放通道(24)、布置成供应第一前驱体(A)和第二前驱体(B)的至少一个前驱体喷嘴(22；21、23)、和排放通道(24)。

摘要： 本发明公开了属于光催化技术领域的用于还原二氧化碳的一种光源逆向布置的多反应表面反应器结构。本装置包括拥有5-40个反应通道的多反应表面反应器，由底座固定于实验装置内，密封装置固定在多反应表面反应器上下两边，通道入口和通道出口分别固定在多反应表面反应器左右两边。紫外光源紧靠通道出口。通过光源的逆向布置，以及在每个反应通道内布置拥有四个催化剂涂层表面的反应表面，有限的光子得以充分利用，光催化反应的效率得以提高，进而提高反应产量。通过改变光源的输入功率和中层圆筒壁面的相对位置，可以得到不同的辐照场。采用对比实验，可以得到反应最优效率时的光源功率和反应表面的位置。该装置提高了反应产量，反应产物甲醇浓度得以提高。

摘要： 本发明涉及铝合金线材表面处理领域，具体涉及一种铝合金线材表面反应膜处理液及其处理工艺。本发明通过采用特定原料和配比制备而成的处理液以及特定的处理工艺对铝合金线材表面进行处理，能有效地将镀层表面及其金属后处理表面的微孔隙加以封塞，防止有害气体及腐蚀性介质侵入，从而减少镀层表面诱点产生及镀层腐蚀变黄现象。